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揭示界面張力在鈣鈦礦晶體生長過程中作用機理

來源:材料科學與工程 瀏覽 912 次 發布時間:2024-04-29

金屬鹵化物鈣鈦礦材料以其優異的光電半導體性能而被廣泛應用于光電器件的研究,如太陽能電池、光電探測器、激光器、發光二極管和晶體管等。當前,多數鈣鈦礦基光電器件以多晶薄膜制備為主。與單晶相比,多晶薄膜表現出較差的電荷傳輸特性,并且容易發生化學降解。此外,鈣鈦礦單晶因其無擴展缺陷(晶界)而具有許多優點,包括高遷移率,長復合壽命,低離子遷移率和高穩定性。


對于鈣鈦礦材料結晶,各國研究者已經開發了多種策略,包括逆溫結晶,反溶劑蒸汽輔助結晶,配體輔助結晶,液相分離誘導結晶,高溫熔融生長和液相降溫結晶方法。其中,基于溶液的鈣鈦礦結晶方法是常用的選擇。然而,在溶液中快速生長高質量的鈣鈦礦單晶依然面對諸多挑戰。在控溫結晶法中,熱對流容易擾亂結晶秩序而形成大量缺陷。在反溶劑或配體輔助結晶法中,雖然排除了溫度梯度的干擾,但精準控制反溶劑擴散難度較大。


此外,反溶劑引起的區域的溶解度不均勻,易造成溶液組分的偏差,影響晶體質量。液相分離誘導結晶方法通過室溫緩慢蒸發溶劑來能夠制備出高質量的MAPbBr3單晶,但溶劑擴散緩慢,限制了單晶的生長速度。


基于以上挑戰,山東大學空間科學與物理學院空間科學攀登團隊行星科學課題組在系統研究界面張力對鈣鈦礦結晶過程作用機理的基礎上,開發了一種PDMS(聚二甲基硅氧烷)輔助溫度梯度晶體生長技術(PTG)。

圖1. MAPbBr3鈣鈦礦結晶與晶體生長。(a) PDMS輔助結晶原理圖;(b) 形核半徑與自由能的關系;(c) 溶液的表面和內部的形核半徑的比較;(d)生長過程中自由能變化圖解;(e)界面懸浮生長的力學圖解。

利用PTG技術,課題組能夠快速制備出了高質量的MAPbBr3鈣鈦礦單晶。該單晶展現出紀錄級的最窄XRD搖擺曲線半峰寬0.00806o,以及1002 ns的長載流子壽命和4.25×109 cm-3超低缺陷態密度。利用自產的MAPbBr3鈣鈦礦單晶制作的X射線探測器,實現了7275μC Gy-1 cm2的高靈敏度和0.67μGy-1的低探測極限。該課題組的研究工作首次揭示界面張力在鈣鈦礦晶體生長過程中作用機理,為高質量鈣鈦礦單晶的快速制備提供了一種有效可行的方法,也為深空高能射線探測器的研制提供了一種新的選擇。


相關研究成果以“Interface Tension Assisted Temperature-Gradient Crystallization for High-Quality MAPbBr3 Perovskite Single Crystals with Low Defect Density”為題目,以研究論文的形式發表在ACS Applied Material&Interfaces。


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